Urán boroszilikát üvegekbe való beépülésének és az alapszerkezetre gyakorolt hatásának vizsgálata


Boguszlavszkij Gergely Vlagyiszlav BME Fizikus MSc II. évf.

Dr. Fábián Margit, MTA EK, Környezetfizikai Laboratórium

Dr. Zagyvai Péter, MTA EK, Környezetfizikai Laboratórium

A kiégett fűtőelemek reprocesszálása során keletkező nagyaktivitású radioaktív hulladékok elhelyezését megelőző fontos lépés a hulladék mátrix-anyagban való stabilizálása, amelyet kondicionálásnak hívunk. A nagyaktivitású hulladékok kondicionálására a nemzetközi szakvélemények szerint a legalkalmasabb anyag a speciális összetételű és szerkezetű üveg, az eljárást vitrifikációnak nevezzük [1]. Munkám célja a visszamaradt, javarészt másodlagos aktinoidák viselkedésének modellezésére szánt, urán tartalmú mátrixüveg atomi szerkezetének tudományos igényű meghatározása, a vitrifikált hulladék kioldódásának vizsgálata.

A kutatás során az 55SiO2-10B2O3-25Na2O-5BaO-5ZrO2 - összetételű mátrix-anyaggal dolgoztunk, amelyhez 10, 20, 30 és 40 tömegszázalékban urán-oxidot adtunk [2].

A szerkezetvizsgálathoz neutrondiffrakciós méréseket végeztem a 10 MW-os Budapesti Kutatóreaktor 9. számú termikus, vízszintes tangenciális csatornájánál működő PSD neutrondiffraktométeren (Q=0.4-10 Å-1, λ=1.069 Å) [3]. Az összetételek atomi paramétereinek a meghatározásához, a Reverse Monte Carlo (RMC) szimulációs módszert [4] alkalmaztam, amely a rendezetlen kondenzált rendszerek diffrakciós spektrumainak értelmezésére széles körben alkalmazott eljárás. Az RMC felépítését a SiO2-B2O3-Na2O rendszer protokollja szerint tettem meg [5].

A kioldódási kísérletek választ adnak a lerakóban esetleg előforduló vízbetörés esetén fellépő anyag sérülése során bekövetkezett anyag/radionuklid kioldódásra. A kioldódási kísérlethez az ASTM PCT-B C1285 nemzetközi protokollt használtuk, amely magába foglal egy A és egy B PCT (Product Consistency Test - termék konzisztencia teszt) tesztet, ami nukleáris, veszélyes és vegyes üveghulladékok, valamint többfázisú üvegkerámiák kémiai tartósságának meghatározására szolgál [6]. Elsősorban az urán kioldódására fókuszáltunk, de vizsgáltuk a mátrixanyag összetevőinek kioldódását is. Az üvegösszetételből kioldódó elemkoncentrációt TXRF és ICP-OES technikával határoztuk meg.

A szerkezeti információk hozzájárulnak a radionuklidok, esetünkben az U atom és a modellezett másodlagos aktinoidák beépülésének megértéséhez, a kioldódási kísérletek pedig az összetételek kémiai stabilitására adnak választ.